На самом деле 7-10 дней, учитывая, что часть из них уйдет на "дела", по которым Вы и едете в Барселону, совсем немного. Быть может, не метаться по всей  Испании, а осесть где-нибудь в  Каталонии у моря с радиальными выездами? Жарко же в июле. В Каталонии столько интересного - и города, и горы, и замки с музеями, и бухты живописные. И Франция под боком ( и Каркассон, и Тулуза). У нас на форуме много рассказов про отдых в Каталонии.Если Каталонии недостаточно, то можно перебазироваться  в район  Валенсии. Сама Валенсия с океанариумом и биопарком - уже 2-3 дня. А еще можно съездить в   Теруэль, Гуадалест

Вот и правильно. Андалусию и Подмадридье оставьте на следующий раз. Там в июле пекло будет. Достаточно Каталонии, Валенсии и Южной Франции. Бордо и Нант тоже в Ваш маршрут не очень вписываются. Монпелье не обязательно. Если уж действительно в сторону Ниццы будете двигаться, то лучше в Марсель загляните. Каркассон сказочный, обязательно не пропустите. На автобусе, про который упоминаете, ездила ). Правда, в Тулузе не останавливалась, сразу же пересела и поехала в другой город. Все же не советую слишком много больших городов за одну поездку, и впечатления смажутся и очень много времени на переезды уйдет.Смена впечатлений - это не тогда, когда  один большой город на другой большой меняешь, а когда то город, то аутентичная деревенька, то прогулка на природе, то аттракцион типа самого большого в Европе зоопарка, то древний монастырь. И так далее. Лучше меньше посмотрите, но качественнее. Эмоций и впечатлений будет больше, чем от быстрого поверхностного осмотра.

По Каталонии без машины сложновато. Хотя и можно, но с машиной  удобнее. Если на юге Франции тоже многое видели, тогда ,быть может, отправиться в сторону Бискайского залива? Где Вы, вероятно, не были. Например, Барселона - Каркассон - Тулуза - Лурд - Биаритц - далее Испания: Сан-Себастьян - Бильбао - Сантадер - что-то из городков  на побережье или же в горы Пикос де Еуропа, Ковадонга - потом  через Бургос и Сарагосу обратно в сторону Барселоны, где и завершить круг . А можете из Сантадера в Овьедо, потом добраться до Сантьяго и оттуда поездом или самолетом  в Барселону. Из нее все же самые дешевые и удобные перелеты домой.

Только Лена ГМ предпочитает не метаться по разным углам, а методично смотрит отдельные регионы, это позволяет не терять время на больших переездах. То же самое могу лишь посоветовать автору вопроса, так как все ТОПовое она уже посмотрела и ей как раз лучше сосредоточиться на каком-то одном или двух регионах. И надо понимать, что такого же убойного впечатления, какое она получила от самых знаменитых городов Испании уже может и не быть. Так что в июле в самую жару лучше держаться ближе к морю и совершать радиальные выезды по Каталонии или Валенсийской автономии.
Тут могу посоветовать и уже упоминавшегося  savl  -https://talusha.bbok.ru/viewtopic.php?id=7901 , и свой отчет Валенсийская автономия. Северная часть

Воспользовалась наводками Сергея в последнем вояже по Пиренеям.