Игра Орловой отличается реалистической простотой, жизнерадостностью, лирической непосредственностью, умелым использованием таких средств выразительности, как сатирический гротеск, музыкальная буффонада и пр. Актриса профессионально пела (лирико-колоратурное сопрано), играла на фортепиано, танцевала, исполняла акробатические трюки.
Новая сторона дарования Орловой раскрылась в фильме «Цирк» (1936), где она создала драматический образ американской цирковой актрисы Марион Диксон, тонко передав психологию героини. В одном из номеров журнала «Советский экран» за 1960 год читаем: «В роли Марион Любовь Орлова поднимается до подлинной трагедийности, необычайно тонко раскрывая душу женщины, наполненную вначале страхом и страданием, а затем надеждой и радостью».
С Джимом Паттерсоном, который в фильме был ее чернокожим сыном, Орлова сохранила теплые отношения на всю жизнь
После «Цирка» следующей значимой работой Г. Александрова стала музыкальная кинокомедия «Волга-Волга», где Орлова сыграла письмоносицу (почтальона) по прозвищу «Стрелка». Чтобы вжиться в образ своей героини, она прочитала множество статей, посвящённых сельским почтальонам, со многими из них вела переписку и сама несколько раз ходила с почтовой сумкой по квартирам. В апрельском номере газеты «Правда» за 1938 год автор статьи «Хороший смех» Д. Заславский пишет, что Орловой «удаётся создать полный обаяния образ простой и милой девушки» .
8 октября 1940 года на экран вышла комедия «Светлый путь», рассказывающая о жизни рядовой советской девушки Тани Морозовой, которая проходит путь от домработницы до передовой ткачихи. Героини Орловой, ткачиха Таня Морозова и письмоносица Дуня — Стрелка из кинофильма «Волга-Волга» — были как бы родными сёстрами домработницы Анюты из «Весёлых ребят», «но лишь сёстрами, а не двойниками. В каждой из этих ролей артистка нашла и донесла до зрителя характерные, индивидуальные черты своих героинь» .
В кино в основном Любовь Петровна предпочитала сниматься у своего мужа. Однако несколько раз актриса снялась у других режиссёров. Так, например, Орлова снялась в трёх кинокартинах Григория Рошаля («Петербургская ночь», «Дело Артамоновых» и «Мусоргский»), снятых в 1934, 1941 и 1950 годах соответственно, а также в кинокомедии Бориса Юрцева «Любовь Алёны» (1934, фильм не сохранился) и в детективе Александра Мачерета «Ошибка инженера Кочина» (1939).
Когда началась Великая Отечественная война, Орлова с Александровым находились в Риге. По воспоминаниям находившейся там же Заслуженной артистки РСФСР актрисы Е. А. Тяпкиной, те приехали в латвийскую столицу туристами. Тяпкина вспоминала: «Я уговорила их возвратиться в Москву. Когда мы приехали на вокзал, нас окружили москвичи, ленинградцы, которые тоже хотели уехать, но не могли достать билетов… Помню, среди них были артисты Ленинградской филармонии. Любовь Петровна ходила к начальнику вокзала, и ей он не мог отказать… И снова понадобился билет, и снова… Любовь Петровна захватила с собой большую корзину с продовольствием и всё раздала по дороге…»
В первые месяцы войны киноэкраны были отданы документальным короткометражным фильмам о зверствах нацистов на оккупированных территориях, целью которых было «пробуждение патриотизма, воспитание ненависти к врагу, внушение уверенности в победе». Стали выпускаться агитационные киноальманахи, так называемые «Боевые киносборники». 9 сентября 1941 года на экраны вышел Четвёртый Боевой киносборник, состоящий из киноновелл, объединённых конферансом Любови Орловой в роли письмоносицы Стрелки из кинокартины «Волга-Волга».
На восток страны, в Среднюю Азию и Казахскую ССР, был эвакуирован ряд киностудий. На базе алма-атинской студии была организована Центральная объединённая киностудия художественных фильмов (ЦОКС). Приехали туда и Орлова с Александровым, но
Александров «в пути сильно заболел радикулитом. В условиях алма-атинского высокогорного климата ему становилось всё хуже и хуже. Тогда приянли решение отправить их в Баку.
В Баку, в 1943 году, Григорием Александровым был снят фильм «Одна семья», где Орлова сыграла Катю Андриевскую, члена русской семьи, приветливо встретившей фронтовика-азербайджанца. Сюжет самой картины составляют рассказы, которыми обмениваются герои. Фильм, лишь однажды показанный публично (16 октября 1943 года, Дом кино), в прокат выпущен не был: по мнению цензуры, фильм слабо освещал борьбу советского народа с фашистскими оккупантами.
Во время войны актриса выступала с концертами перед советскими солдатами практически на всех фронтах: под Минском и Киевом, Орлом и Белгородом, Харьковом и Курском.
В 1934−45 годах Л.П.Орлова - актриса киностудии «Мосфильм», в 1945−49 годах работала в Театре-студии киноактёра, параллельно выступала как певица «Гастрольбюро».
В 1949−55 годах Орлова работала по договорам.
1 октября 1952 года на экран вышла очередная кинокартина Г. Александрова «Композитор Глинка», ставшая вторым биографическим фильмом о композиторе (перед этим был фильм «Глинка» Л. О. Арнштама). В этом кинофильме Орлова сыграла сестру композитора Людмилу Ивановну. Народный артист СССР Ю. Завадский на странице газеты «Вечерняя Москва» отзывался так: «Сдержанно, просто, искренне играет роль Людмилы Ивановны, сестры Глинки, Любовь Орлова. В её исполнении — это верный друг великого композитора, её самоотверженная забота о брате трогательна и заслуживает глубокого уважения». Кинокритик и киновед, доктор искусствоведения Р. Н. Юренев писал следующее:
Л. Орлова ещё раз доказала широту своего артистического диапазона, создав образ сестры Глинки Людмилы Ивановны, доброго ангела-хранителя, верного друга композитора. Роль её бедна, невыигрышна из-за отсутствия действенных сцен (Людмила Ивановна только слушает, сочувствует, соучаствует), а также из-за однообразия чувств (беспокойство, усталость, грусть). Однако Орлова играет искренне, тонко. Сообщая Глинке, что его жена занемогла, актриса выражает сложное чувство: здесь и осуждение пустой и глупой женщины, и боязнь огорчить брата, и жалость к нему. Сильно, твёрдо звучат её слова: «Уехал царь, уехали и придворные», несмотря на мягкость интонации, на желание утешить. И восторг перед гением брата и боязнь за его будущее звучат в её восклицании после репетиции хора «Славься». Хорошо почувствовав и передав облик передовой русской женщины середины XIX века, Орлова создала образ, с которым в фильм пришла женственная теплота, обаяние бескорыстной любви, преданности, дружбы.
Начиная с 1955 года — актриса Театра имени Моссовета. Согласно воспоминаниям Евгения Стеблова, «Любовь Петровну Орлову в Московском академическом театре имени Моссовета все ласково за глаза называли Любочкой. Потому что скромнее и добрее человека в театре не было».
Костюм и туфли Орловой из спектакля "Лиззи Мак- Кей" театра им.Моссовета